Les surfaces et les interfaces présentent des structures bien plus complexes que celles du matériau massif lui-même et leurs propriétés optiques remarquables sont de plus en plus exploitées. L'étude de ces structures a pour but de créer des dispositifs aux propriétés innovantes, principalement dans le domaine de la photonique et l’optoélectronique. Il s’agit d’utiliser les propriétés optiques de matériaux tels que le silicium sous contrainte ou des matériaux 2D (graphène ou MoS2) pour les intégrer dans des dispositifs électroniques. La catalyse est également concernée, grâce à des surfaces sur lesquelles pourraient être déposées des monocouches moléculaires.

Les techniques expérimentales permettant l'investigation des surfaces ont fait des progrès notables. En effet, un certain nombre de propriétés des surfaces ne peut pas être étudié à l'aide des techniques optiques usuelles car celles-ci sont souvent trop sensibles à la réponse du matériau massif lui même.

La génération de seconde harmonique est un processus au cours duquel deux photons sont absorbés et un photon d'énergie double est émis. Grâce à sa grande sensibilité aux symétries du système, elle apparaît comme un outil de choix pour l’étude des surfaces.

Cependant, une description théorique précise de ce phénomène est délicate, et les calculs réalisés jusqu’à présent sur des matériaux semi-conducteurs (surfaces de silicium par exemple) n’étaient pas en très bon accord avec les résultats expérimentaux. En effet, la réponse optique d'un matériau est fortement modifiée par les champs locaux, qui reflètent les inhomogénéités microscopiques du système, particulièrement importantes à proximité de la surface. Leur prise en compte représentait jusqu’à présent un défi majeur pour la théorie.

Au laboratoire des Solides Irradiés de l’Ecole Polytechnique, Valérie Véniard et ses collaborateurs ont développé une approche permettant de relever ces difficultés, à savoir le calcul du signal de seconde harmonique en présence des champs locaux. Grâce à cette avancée méthodologique importante, implémentée dans le code de calcul 2light, l’équipe a pu calculer pour la première fois de manière ab initio, la réponse non-linéaire d’ordre deux des surfaces. Avec le formalisme nouvellement développé, les simulations sont en bien meilleur accord avec les mesures expérimentales pour différentes surfaces de silicium.

Ces travaux ont bénéficié d’une allocation de 150 000 heures de calcul en 2016 sur les supercalculateurs Ada (IDRIS) et Curie (TGCC) et ont fait l’objet de deux publications en 2016 dans la revue Physcial Review B.

Pour en savoir plus :

http://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.92.245308 [1]

http://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.94.125301 [2]